????近日，中國科學院廣州地球化學研究所研究員張干團隊在利用植物放射性碳（¹⁴C）約束與貝葉斯反演進行城市尺度化石源二氧化碳排放（CO_2ff）核查方面取得新進展。團隊將基于植物?¹⁴C估算的?CO_2ff?與大氣傳輸—反演框架深度耦合，構建出一套低成本、可擴展且面向治理的碳排放獨立核查方法。相關成果于10月22日發(fā)表于國際期刊?《Environmental Science & Technology》。?

????化石能源燃燒是導致大氣CO₂?濃度上升和全球氣候變暖的主要原因。城市作為化石源CO₂排放最為集中的地表單元，其排放核查難度極大。受源活動數(shù)據(jù)不完整且滯后、排放因子變化范圍大以及空間分辨率不足等因素影響，傳統(tǒng)“自下而上”的排放清單不確定性高達約50%。因此，迫切需要建立獨立且可落地的碳核查技術手段，以校驗排放清單、支撐減排決策。

^????14C能夠可靠地量化?CO_2ff?與自然生物源排放CO₂的相對貢獻。草本植物作為“被動采樣器”，?可在一個生長季內(nèi)整合周到月時間尺度的信號，采樣成本低，適用于高空間分辨率的城市網(wǎng)格化采樣和¹⁴C分析。大氣模型反演則能將基于植物¹⁴C推導的CO_2ff濃度轉化為排放通量與年度排放總量，實現(xiàn)化石源CO₂排放清單“自上而下”的獨立校驗和城市碳排放核查。

????據(jù)此，中國科學院廣州地球化學研究所張干研究員和李靜博士后與深圳市生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心站副研究員王偉民等科研人員合作，建立了植物?¹⁴C 與貝葉斯反演深度耦合的技術方法（圖1），并將其應用于深圳市化石源CO₂排放清單的校驗，取得了良好的實踐效果。研究團隊在深圳構建了?5×5 km²?網(wǎng)格，對70個采樣站點的草本植物進行¹⁴C分析（圖2），獲得了對生長季大氣?¹⁴CO₂?的高密度、時間整合約束，為貝葉斯反演提供了充足數(shù)據(jù)和高分辨率網(wǎng)格空間覆蓋。

????研究團隊發(fā)現(xiàn)，盡管ODIAC（2022 年，135.8 Mt/年）、MEIC（2020 年，30.7 Mt/年）等兩套先驗清單在化石源CO₂排放總量與空間分布上存在巨大差異，在統(tǒng)一的網(wǎng)格與誤差設定下，植物¹⁴C—貝葉斯方法仍能將二者反演到一致的后驗水平（圖3），這表明植物?1?C 觀測對先驗誤分配與總量偏差具有強約束與校準能力。在空間分布上，后驗結果識別出深圳西北部為主要熱點區(qū)（圖3），與?CO_2ff?觀測格局和土地/設施分布相吻合。共排放協(xié)同分析表明，PM_2.5、PM₁₀、NO₂、CO 與?CO_2ff?的像元尺度相關性顯著（Pearson r ≈ 0.56–0.76；秩相關 ρ ≈ 0.53–0.85），而?SO₂?與?CO_2ff?基本無關（r = 0.006，ρ = ?0.004），反映出相關污染物的有效減排管控（圖4）。

????研究團隊還揭示并糾正了先驗清單的空間誤分配問題，即以人口/夜光為代理的清單在深圳市中心—南部居住區(qū)偏高、在西北工業(yè)區(qū)偏低（圖5），而后驗清單在全域上對其完成了系統(tǒng)校準，為“熱點區(qū)優(yōu)先減排、分區(qū)分類施策”的政策設計提供了直接依據(jù)。依托該觀測—傳輸耦合技術體系，深圳市后驗總排放穩(wěn)健收斂至約?59.2 Mt CO₂/年，低于ODIAC清單估算值，但高于MEIC清單估算值。

????在方法學層面，研究團隊系統(tǒng)展示了“草本植物?¹⁴C + 貝葉斯反演”在城市尺度的聯(lián)合應用潛力。以?0.05°×0.05° 分辨率構建源—受體關系，計算雅可比矩陣并在貝葉斯框架下最小化目標函數(shù)，統(tǒng)一將后驗通量換算為月/年總量，為“生長季¹⁴C—年尺度排放”的一致表達提供了標準化流程。該流程與公開基線（如?我國瓦里關站）及清單數(shù)據(jù)協(xié)同使用，可在數(shù)據(jù)受限地區(qū)快速搭建城市排放核查體系。

????該研究強調(diào)，觀測驅動的城市排放核查可與清單互證，支撐城市級“碳熱點”定位、工業(yè)源治理優(yōu)先級排序與年度排放核查，是支撐實現(xiàn)區(qū)域碳減排目標與碳中和路徑的有力技術手段。

????該研究受到國家自然科學基金重點項目（42330715）和青年基金項目（C類）（42203081）、廣東省基礎與應用基礎基金項目（2022A1515011851）、和中國博士后科學基金（2021M693184）等項目的資助。李靜為論文的第一作者，張干和王偉民為共同通訊作者。中國科學院大氣物理研究所韓鵬飛、廣東省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心陳多宏、張濤等為主要合作者。

論文信息：Jing Li（李靜）, Boji Lin（林勃機）, Weimin Wang（王偉民^*）, Pingyang Li（李平陽）, Jun Li（李軍）, Pengfei Han (韓鵬飛)，Wenbiao Feng（馮文彪）, Zhineng Cheng（成志能）, Sanyuan Zhu（朱三元）, Tao Zhang（張濤）, Duohong Chen（陳多宏）, and Gan Zhang（張干^*）. "High-Resolution Mapping of Fossil Fuel CO₂?Using Plant Radiocarbon and Bayesian Inversion: Toward a City-Scale Emission Audit." Environmental Science & Technology 2025.

原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.est.5c09553

圖1：基于植物 1?C 與貝葉斯反演的碳排放核查方法（概念圖）

圖2：深圳市植物?Δ1?C 的空間分布。洋紅色圓點表示實測的?Δ1?C 值，背景克里金插值估計。

圖3：使用 ODIAC 作為先驗的反演結果。左列展示基于觀測得到的 CO_2ff?空間分布 (a)、初始模擬 (b，使用先驗排放) 與優(yōu)化后模擬 (c，使用后驗排放)；中列給出先驗排放 (d)、后驗排放 (e) 及二者差值 (f)；右列包含模擬值與觀測值的散點對比圖 (g)、誤差指標 (h，MAE、RMSE、MSE、ME)，以及各采樣點的 CO_2ff?濃度 (i) （MAE：平均絕對誤差，RMSE：均方根誤差，MSE：均方誤差，ME：平均誤差）。

圖4：2022 年深圳市基于 Δ¹⁴C 推導的 CO_2ff?排放、空氣污染物與工業(yè)企業(yè)的空間分布。左側兩列依次為： (a) CO_2ff?濃度（ppm），(b) 細顆粒物 PM_2.5（μg m?3），(c) 可吸入顆粒物 PM₁₀（μg m?³），(d) 二氧化氮 NO₂（μg m?³），(e) 一氧化碳 CO（mg m?3），(f) 二氧化硫 SO?（μg m?³）。各圖的顏色梯度表示對應污染物的濃度水平，洋紅色圓點為觀測值。右列各圖為： (g) 具有 CO₂?排放的工業(yè)企業(yè)分布，(h) 全部工業(yè)企業(yè)分布，(i) 工業(yè)企業(yè)核密度估計（KDE）熱力圖，突出工業(yè)密度較高與潛在排放源區(qū)域。

圖5：深圳市多種城市指標與 CO_2ff?清單排放的空間分析。圖中展示了關鍵城市要素及不同清單來源的 CO_2ff?排放分布：(a) LandScan 2022 的人口密度，采用對數(shù)尺度以突出差異；(b) VNL 2022 的夜間燈光強度，指示城市活動與發(fā)展；(c) OSM 2025 的交通（藍）與工業(yè)（紅）用地；以及基于不同排放清單的 CO_2ff?排放估算：(d) ODIAC 2022，(e) MEIC 2020，(f) CHRED 2018。使用不同的顏色刻度表示排放強度。